上海海洋大学与约翰斯·霍普金斯大学合作成果在《Science Advances》发表

  近日，上海海洋大学食品学院薛斌副教授与美国约翰斯·霍普金斯大学化学和生物分子工程系Chao Wang教授团队在《Science  Advances》期刊上发表题为COelectroreduction on single-atom  copper的研究文章。论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade3557。薛斌副教授为论文的共同第一作者之一，上海海洋大学为合作单位之一。这篇论文是薛斌副教授2019至2020年赴美担任访问学者期间获得的科研成果。《Science  Advances》是权威的国际学术期刊《Science》的子刊之一，发表多个学科领域及交叉学科领域有影响力的研究论文和评论。

  碳达峰和碳中和是全球科学和技术领域共同关注的研究热点。采用电化学方式将二氧化碳转化为高附加值化学品是减少碳排放并且变废为宝的理想途径。相对而言，二氧化碳被电还原为一氧化碳（CO）较为容易实现，而进一步将一氧化碳耦合为两个碳原子以上的碳氢化合物，如乙烯、乙醇、乙酸酯和丙醇等则更为困难。更重要的是，学术界目前对电催化过程中碳─碳耦联机制的基本理解还不是很深入，而这正是设计和开发高能量和碳转化效率的电化学还原二氧化碳系统的关键。

  本文报道了一氧化碳在单原子铜（Cu）电催化剂上的电还原反应，并发现了一种新型反应机制。在合成的聚合物氮化碳与铜的复合材料中，铜物种以原子级别高分散形式存在，铜在氮化碳衬底上配位形成了高密度的铜—氮基团。研究团队将化学吸附、电催化和量子化学计算等多种手段相结合，深入探索了催化机制。与已知的铜金属表面的朗缪尔—邢歇伍德（Langmuir-Hinshelwood）机制不同，一氧化碳在铜单原子位置上的吸附限制使吸附态一氧化碳和气态一氧化碳分子之间的碳—碳偶联成为一种埃利—里迪尔（Eley-Rideal）类型。孤立分散的铜活性位点也选择性地稳定了关键的反应中间体，同时决定了反应以不同的途径向不同的多碳产物方向进行。此外，本文还确定了不同的两个碳原子中间体在单原子铜位点上的碳—碳偶联后的相对稳定性，这解释了相对于其他包含两个碳原子的碳氢化合物，它们对乙酸酯具有更高选择性。这一工作表明了单原子电催化剂在开发金属铜以外的一氧化碳和二氧化碳还原电催化剂方面具有巨大潜力。

  薛斌上副教授，硕士生导师，为是食品学院“水产品高质化利用”高水平地方高校创新团队成员和“食品科学与工程”高原学科团队成员，长期从事无机材料在食品质量与安全方面的应用研究，研究领域包括纳米酶化学传感、荧光化学传感、光电催化传感、水凝胶抗菌、生物质高分子基气凝胶等。